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Em 372, durante o reinado do ariano Valente (364–378), Gregório foi consagrado Bispo de Nissa, na Capadócia, por seu irmão. Gregório tornou-se um fervoroso defensor da Ortodoxia, e lutou contra a heresia ariana com São Basílio. Os arianos, por sua vez, perseguiram-no, acusando-o falsamente de apropriação dos bens da igreja e por ter sido ordenado bispo irregularmente, o que levou a ser preso em 375 em Ancira (atual Turquia central). No ano seguinte, Gregório foi deposto por um concílio de bispos arianos, mas continuou a pregar a Ortodoxia ao seu rebanho, vagando de um lugar para o outro. Santa Teosébia andava com ele, compartilhando todas as tribulações de uma vida como errante.
Após a morte de Valente, Graciano (367–383), do Ocidente, escolheu São Teodósio, o Grande (379–395) para ser Imperador no Oriente. Em 379, São Gregório voltou do exílio foi reinserido no episcopado e com alegria foi recebido pelo seu rebanho. No mesmo ano, São Basílio repousou no Senhor, e no ano seguinte, Santa Macrina. São Gregório sobreviveu à perda de seus irmãos e guias com muita dificuldade. Ele os lhes compôs uma oração fúnebre e concluiu o estudo de São Basílio acerca dos seis dias da Criação, o Hexamerão.
Ainda em abril de 379, São Gregório esteve presente no Concílio de Antioquia contra os heréticos que se recusavam a reconhecer a virgindade perpétua da Mãe de Deus ou que adoravam a Mãe de Deus como sendo o próprio Deus. Durante esse tempo, visitou e afirmou os ensinamentos ortodoxos às igrejas da Arábia e da Palestina, as quais estavam infectadas com a heresia ariana — pois São Cirilo I, Bispo de Jerusalém, havia sido exilado por treze anos. Nessa jornada, São Gregório peregrinou a Jerusalém e às terras santas. Logo em seguida, São Gregório, o Teólogo, foi proclamado Arcebispo de Constantinopla (379–381), embora sua formalização só tenha acontecido em 381. Sua peregrinação a Jerusalém fê-lo desaprovar que outros —especialmente mulheres— também peregrinassem para lá, pois a Palestina havia se tornado um antro de vício e impiedade.
