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Em 370, São Basílio foi escolhido Arcebispo de Cesareia (370–379). Em meio à controvérsia de Ário, Gregório tentou fazer as pazes entre Basílio e seu tio, que também era um bispo, e adulterou as cartas que um enviava para o outro. Isso não funcionou, e Basílio, descobrindo o que Gregório havia feito, disse-lhe que a terra havia de abrir ao meio abaixo dele por tais ações. Gregório arrependeu-se, e Basílio o desculpou.
Em 372, durante o reinado do ariano Valente (364–378), Gregório foi consagrado Bispo de Nissa, na Capadócia, por seu irmão. Gregório era tornou-se um fervoroso defensor da Ortodoxia, e lutou contra a heresia ariana com São Basílio. Os arianos, por sua vez, perseguiram-no, acusando-o falsamente de apropriação dos bens da igreja e por ter sido ordenado bispo irregularmente, o que levou a ser preso em 375 em Ancira (atual Turquia central). No ano seguinte, Gregório foi deposto por um concílio de bispos arianos, mas continuou a pregar a Ortodoxia ao seu rebanho, vagando de um lugar para o outro. Santa Teosébia andava com ele, compartilhando todas as tribulações de uma vida como errante.
Após a morte de Valente, Graciano (367–383), do Ocidente, escolheu São Teodósio, o Grande (379–395) para ser Imperador no Oriente. Em 379, São Gregório voltou do exílio foi reinserido no episcopado e com alegria foi recebido pelo seu rebanho. No mesmo ano, São Basílio repousou no Senhor, e no ano seguinte, Santa Macrina. São Gregório sobreviveu à perda de seus irmãos e guias com muita dificuldade. Ele os compôs uma oração fúnebre e concluiu o estudo de São Basílio acerca dos seis dias da Criação, o Hexamerão.
