Em 2002, o Metropolita Teodoro foi transferido para a Santa [[Arquidiocese do Zimbábue|Metrópole do Zimbábue]], onde estabeleceu quatro centros missionários em Harare, um Centro Cultural Helênico que poderia suportar 400 delegados, dois grandes centros missionários no Malawi, com um hospital, escolas técnicas e escolas de enfermagem. Ajudado pelo Parlamento Grego, renovou a Praça Helênica em Beira, Moçambique. Fundou igrejas e contribuiu com o estabelecimento das comunidades helênicas de Botsuana e Angola.
Em [[9 de Outubro|9 de outubro]] de 2004, foi unanimemente eleito pelo [[Santo Sínodo do Trono Alexandrino]] como Papa e Patriarca de Alexandria e toda a África, sucedendo o Patriarca Pedro VII que morreu de forma trágica em um acidente de helicóptero com outros bispos. A cerimônia de [[entronização]] ocorreu na [[Catedral da Anunciação]], Alexandria, em [[24 de Outubro|24 de Outubro]] de 2004. Estavam presentes diversos eclesiásticos e representantes civis, e grande número de fiéis. Sua generosa atividade missionária, assim como seu caráter afável, são os motivos por trás do amor sentido por ele por todos os africanos, assim como pelas comunidades helênicas de helenos e árabes do Egito e em toda a África.
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