Mais tarde, tendo deixado a montanha e atravessado Constantinopla em direção ao Ocidente, Atanásio percorreu diversos lugares solitários e desolados pela Macedônia e, guiado por Deus, adentrou a Península de Atos, onde encontrou um ancião que aceitou ser seu pai espiritual. Atanásio serviu-o com obediência e humildade em duros trabalhos e lutas espirituais. Algum tempo depois, Atanásio partiu para o litoral sul após a grande montanha da [[Mãe de Deus]], e lá construiu uma cela para si próprio. Atanásio, então, começou a viver uma vida asceta e contemplativa, em obras e oração, avançando de batalha em batalha até a conquista monástica.

Surgiam irmãos de todas as terras, desde pessoas simples a ilustres dignatários, habitantes do deserto que labutaram no asceticismo por anos, hegúmenos de diversos mosteiros e hierarcas querendo tornar-se simples monges na Lavra de Santo Atanásio. O santo instaurou no mosteiro uma regra monástica cenobita acalcada no modelo dos antigos mosteiros palestinos. Os ofícios divinos eram servidos com todo rigor, e ninguém ousava abrir a boca durante os ofícios, nem chegar atrasado ou sair antes do final.